はじめに

粒子の計測

光学顕微鏡で微小試料の形や色を正確に見たいというのは多くの人が共通して持つ希望である。現実には、サイズや屈折率が複雑に見え方に影響するため、その希望がかなえられるケースは、限られている。近年の光の伝播を計算する技術の進歩は、この問題を解決する手がかりを与えつつある。
  形状やサイズが色に影響を与えるよく知られた例は、シャボン玉の虹やモルフォ蝶の翅である。通常、色は複素屈折率の虚部に大きな影響を受ける。しかし、構造によっては、複素屈折率から想定される色とは全く異なる色になり、この効果は、構造のサイズが共鳴領域といわれる波長サイズの領域で顕著である。
  一方、形状・サイズは複素屈折率によって、見え方が異なる。膜厚の計測において、屈折率の情報が不可欠であることがよく知られている。未知の微小物の形状や複素屈折率を知ることは、計測された形状・サイズ・色の情報から、これらのパラメータを推定することに他ならない。

共鳴領域

図１　共鳴領域にある反射防止構造の反射率計測.(参照文献: Appl. Opt., 46 (2007) 648-656)

共鳴領域について

粒子が波長に比べて十分大きく空気との境界面が滑らかである場合には、界面と光線のなす角度だけで透過率や反射率を算出することができる。そして、最終的に、散乱光強度の角度分布が分かる。光が真っすぐに進むという線形近似と界面での反射率・透過率を与えるフレネル係数で、この計算をすることができる。しかし、共鳴領域といわれる粒子径が１波長から１０波長程度の領域では、光が直進せずに、広がるため、このような単純なモデルでは計算できない。ここ４０年の計算手法の発展は、粒子の近傍での電場の分布や、無限遠での散乱強度の角度分布を正確に評価する多くの手法を提供している。

-- 関連論文--

1.GS White, JF Marchiando "Scattering from a V-shaped groove in the resonance domain." Applied optics 22.15,2308-2312(1983)
2.T Nousiainen Impact of particle shape on refractive-index dependence of scattering in resonance domain. Journal of Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer, 108(3), 464-473(2007)
3.市川裕之. "共鳴領域の回折光学." 應用物理 74.5, 597-602.(2005)

固体膜や粒子の色

図２　基板上の、表面に凹凸のある粒子.(参照文献: Imaging and Applied Optics Congress, Th4E 5 (2021) )

固体膜や粒子の反射吸収スペクトル

吸収スペクトルから、複素屈折率の情報を得る場合、透過と反射の情報を組みわせることで算出することができる。クラマース・クローニッヒ変換である[4,5]。
　しかし、表面の凹凸や、裏面からの反射が大きいと、クラマース・クローニッヒ変換の使用は難しい。この場合には、同じ形状で白色(複素屈折率の虚部がゼロ)の試料の反射をレファレンスとして、計測するという方法がある[6]。
　一方、こうした基準反射率がない場合もある。とりあえず反射率のデータが取れるという場合は多い。その信頼性を評価できれば、適用可能性は大きく広がる。
　反射吸収スペクトルに大きな影響を及ぼすのは、膜内の干渉効果（あるいは、干渉を抑える効果）や表面の荒れ具合である。それらがどの程度反射率にきいてくるのか知っておけば、データの信頼性が確保できる。表面からの反射と裏面からの反射の二つの反射の干渉が反射率に影響する。この干渉効果は、膜内の不均一性や表面の凹凸で入射光の波面が乱されることによって小さくなる[7]。
　計測対象が膜でなく粒子の場合も多い。赤外線吸収では、拡散反射の計測は、粒子の表面の情報を与えるとされている。単一粒子に着目してみるとそれほど単純ではないことが分かってきた。基板面に垂直入射する場合、膜では光軸に平行な方向だけを考えればよい。しかし、粒子の場合には、光軸に垂直な方向の影響もある[8,9]。空気との屈折率差が０．４を超えるほど大きい場合、表面の凹凸は、波長程度の幅があれば、波長の０．２倍程度の深さであっても、反射に大きな影響を与える[7-9]。このことは、波長に関わらず、波長単位の試料サイズおよび複素屈折率で議論できる。

-- 関連論文--

[4]Banerjee, S., et al. "Computing complex dispersive refractive indices from thin film optical properties of materials." Novel Optical Systems, Methods, and Applications XXII. Vol. 11105. International Society for Optics and Photonics, 2019.
[5] Jyuichiro UKON, "反射スペクトルのクラマース・クローニッヒ変換による解析"Readout Horiba Technical Reports No. 7, pp. 29-38, (1993) [Original title and text in Japanese] http://www.horiba.com/uploads/media/R007-05-029_01.pdf https://dl.ndl.go.jp/info:ndljp/pid/3380927
[6] 吉田直人. " 紫外・可視反射スペクトル法による染料非破壊分析のための基礎研究 (3)―染織品を想定した試験片の紫外スペクトル測定―." 保存科学 18.46 (2007): 75-84. https://dl.ndl.go.jp/view/download/digidepo_10963839_po_04608.pdf?contentNo=1&alternativeNo=
[7] T. Hoshino、S. Banerjee, S. Aoki, M. Itoh, "Reflection analysis of absorbing film with diffractive structures for incoherent light by rigorous coupled-wave analysis." Applied Optics 60.25 (2021): 7765-7771.
[8] T. Hoshino、S. Banerjee, S. Aoki, M. Itoh. "Reflectivity Analysis of Isolated Particle on a Substrate on Incoherent Light by RCWA", Imaging and Applied Optics Congress. Washington DC, Th4E 5, 2021.7
[9] Hoshino, Tetsuya, et al. "Design of a wavelength independent grating in the resonance domain." Applied optics 46.32 (2007): 7942-7956.

３次元形状計測

図３　軟X線３次元計測の粒子サイズと分解能.各点の左に計測波長を記載.(参照文献: Applied Optics 59.28 8661-8667(2020). )

光３次元計測における解析手法の影響

　ワンショットでの光３次元計測はフラウンホーファー近似や一次のボルン近似においてフーリエ変換が可能であることを利用するものと、マクスウェルの方程式を数値計算で厳密に解くベクトル場理論に基づくものに大別できる。フラウンホーファー近似では、レンズ結像、ホログラフィー、位相回復法がこの代表例である。試料表面での、波長レベルの凹凸による波面の歪みを無視することにより、正確度は低下するが、高速かつ直接的に像を得ることができる。また、試料と媒質との屈折率差が小さい場合には、波面の歪みが無視できるので高分解能な計測ができる[10, 11]。
　　一方、ベクトル場理論に基づく光計測の代表例は、光波散乱計測(scatterometry)である。逆問題といわれる、散乱光角度分布から元の像を推定する問題を解く。対象は、台形や、楕円、三角など単純な形状に限られる。しかし、波面の歪みを積極的に利用して、計測を行うので、フラウンホーファー近似よりも、対象粒子サイズおよび分解能が二桁小さくなる [12,13]。私たちは、周期構造に限られていた計測対象を孤立系に拡張し（図３）、汎用的な計測の可能性を開いた[12,14,15]。

-- 関連論文--

[10]Born, Max, Emil Wolf, and A. B. Bhatia. "Principles of Optics, seventh (expanded) ed." Cambridge U. Press, Cambridge, UK, 695-734(1999).
[11]生田孝. "結像光学系の3次元結像特性." 顕微鏡 44.2 (2009): 121-129. https://www.jstage.jst.go.jp/article/kenbikyo/44/2/44_121/_pdf/-char/ja
[12]Hoshino, Tetsuya, et al. "High accuracy cross-sectional shape analysis by coherent soft x-ray diffraction." Applied Optics 59.28 (2020) 8661-8667.
[13] Hoshino, T., Shiono, M., Banerjee, S., Aoki, S., Sakurai, K., and Itoh, M. (2022). Assessment of High Accuracy 3D Shape Analysis. Research Developments in Science and Technology 5, 100-113.
[14] T. Hoshino, N. Watanabe, S. Aoki, K. Sakurai, and M. Itoh “Cross-sectional particle measurement in the resonance domain on the substrate through scatterometry,” Opt. Express, 25 (2017) 26329-26348.
[15] Hoshino, T., Aoki, S., Itoh, M., Shichiri, M., and Itoh, H. (2022, August). Scatterometry of isolated resist pattern by soft X-rays using deep-learning analysis. In Digital Holography and Three-Dimensional Imaging, W5A-20. Optica Publishing Group.

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